Foi chamado de "A Enciclopédia" por causa dos conhecimentos sobre o futebol e por ser completo como jogador, foi o precursor em arriscar subidas ao ataque através da lateral do campo. Revolucionou a posição de lateral-esquerdo, utilizando-se de sua versatilidade ao defender e atacar, inclusive marcando gols, numa época do futebol que apenas tinha a função defensiva.
Nílton foi casado duas vezes: com Abigail com quem teve dois filhos - Carlos Eduardo e Andréa, e com Célia até sua morte. Morou, além do Rio de Janeiro, em Araruama e em Brasília. Nesta última trabalhou com escolinhas de futebol e chegou a escrever uma coluna no jornal Correio Braziliense e tornou-se cidadão honorário.
Nilton Santos, que nos últimos anos sofria do Mal de Alzheimer, faleceu em 27 de novembro de 2013 na Fundação Bela Lopes, no bairro de Botafogo, Rio de Janeiro, vítima de infecção pulmonar. Tanto as despesas médicas como do sepultamento foram custeadas pelo Botafogo. Foi sepultado no Cemitério de São João Batista.