Servindo como engenheiro militar na guerra do Paraguai, André Rebouças desenvolveu um torpedo, utilizado com sucesso.
Em 1871, André e seu irmão Antônio, também engenheiro, apresentaram ao Imperador D. Pedro II o projeto da estrada de ferro ligando a cidade de Curitiba ao litoral do Paraná, na cidade de Antonina. Quando da execução do projeto, o trajeto foi alterado para o porto de Paranaguá. Até hoje, essa obra ferroviária se destaca pela ousadia de sua concepção.
Ao lado de Machado de Assis, Cruz e Souza, José do Patrocínio, André Rebouças foi um dos representantes da pequena classe média negra em ascensão no Segundo Reinado e uma das vozes mais importantes em prol da abolição da escravatura. Ajudou a criar a Sociedade Brasileira Contra a Escravidão, ao lado de Joaquim Nabuco, José do Patrocínio e outros. Participou também da Confederação Abolicionista e redigiu os estatutos da Associação Central Emancipadora.
Participou da Sociedade Central de Imigração, juntamente com o Visconde de Taunay.
Incentivou a carreira de Carlos Gomes, autor da ópera O Guarani.
Entre setembro de 1882 e fevereiro de 1883, Rebouças permaneceu na Europa, retornando ao Brasil para dar continuidade à campanha pela abolição da escravatura. Com a abolição, veio também a queda do império, e, assim, em 1889, André Rebouças embarca, juntamente com a família imperial, com destino à Europa. Por dois anos, ele permanece exilado em Lisboa, como correspondente do The Times de Londres. Posteriormente, transfere-se para Cannes, onde permanece até a morte de D. Pedro II, em 1891.
Em 1892, deprimido e com problemas financeiros, Rebouças aceita um emprego em Luanda, onde permanece por 15 meses. A partir de meados de 1893, vai residir em Funchal, na Ilha da Madeira, onde se suicida no dia 9 de maio de 1898. Seu corpo foi resgatado na base de um penhasco, próximo ao hotel em que vivia.
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