Era filho de Antônio Rodrigues Pereira, barão de Pouso Alegre, e da baronesa do mesmo título. Feitos os estudos primários e secundários, partiu para São Paulo, matriculando-se na Faculdade de Direito em 1853. Como está registrado no ofício enviado pelo diretor da Faculdade, Lafayette era o melhor estudante da turma, na qual figurava, entre outros nomes, o de Paulino José Soares de Sousa. Ao chegar ao 3o ano do curso, foi escolhido presidente efetivo do Grêmio Ensino Filosófico, colaborando na revista da associação.
Ao término dos estudos, em 1857, partiu para Ouro Preto, onde se dedicou à advocacia. No ano seguinte, mudou-se para a capital do Império e foi trabalhar a princípio no escritório de Teixeira de Freitas. Simultaneamente, dedicava-se ao jornalismo. Fundou, com Pedro Luís e Flávio Farnese, a Atualidade, jornal em que escreveu excelentes artigos, de 1858 a 1860. Nos anos seguintes, foi redator também no Le Brésil, no Diário do Povo e, de 1870 a 1874, em A República.
Exerceu a presidência do Ceará (1864-65) e a do Maranhão (1865-66). Regressando ao Rio, aceitou a colaboração que lhe era oferecida em A Opinião Liberal e no Diário do Povo.
Em 3 de dezembro de 1870 foi publicado o Manifesto, redigido por Quintino Boicaúva, com a colaboração de Salvador de Mendonça. Lafayette Rodrigues Pereira aparecia como um dos seus signatários, embora não tivesse assinado pessoalmente o Manifesto, tendo apenas comparecido à primeira reunião e na qual foi aclamado secretário da nova agremiação política. Lafayette era a esse tempo redator de República.
Alguns anos depois Lafayette serviu como ministro de Justiça do gabinete Sinimbu. Criticada no Senado e na Câmara a sua atitude contraditória, procurou defender-se, explicando as razões pelas quais aceitou fazer parte do Ministério. Nesse episódio político, como em outros posteriores, Lafayette reafirmou-se, nas suas réplicas, como formidável orador e também ironista incomparável.
Em 1879 a escolha da Coroa recaiu sobre o nome do ministro Lafayette para senador, vindo a sua nomeação em 22 de novembro do mesmo ano. Em maio de 1883, a convite do Imperador, o senador Lafayette organizou um gabinete no qual ele era o presidente do Conselho e ministro da Fazenda, dele fazendo parte também Afonso Pena como ministro da Agricultura. O gabinete Lafayette teve duração de um ano e doze dias, e foi marcado, sobretudo, por fatos da questão militar, pela qual o ministro da Guerra, Rodrigues Júnior, foi obrigado a afastar-se do cargo.
Em 6 de junho de 84, o gabinete Lafayette foi substituído pelo gabinete Dantas. Foi, em 1885, nomeado ministro em missão especial no Chile, para servir de árbitro nas reclamações italianas, inglesas e francesas motivadas pela Guerra do Pacífico entre o Chile, de um lado, e o Peru e a Bolívia, do outro. Em 1889, foi de novo acreditado ministro em missão especial, de parceria com Amaral Valente e Salvador de Mendonça, para constituir a delegação do Brasil à primeira Conferência Internacional Americana. Abandonou o posto em 17 de novembro, por não aceitar a renovação dos seus poderes pelo Governo Provisório da República recém-proclamada. Deixou, dessa forma, de assinar os atos finais da Conferência, como o que criou a União Internacional das Repúblicas Americanas, depois União Pan-Americana. Desde então passou a se dedicar as atividades de jurisconsulto
A sua bibliografia apresenta várias obras jurídicas, além de Vindiciae, com o pseudônimo de Labieno, em que defendeu Machado de Assis da crítica injusta de Sílvio Romero.
