Foram seus pais Edmundo Pereira da Costa e Maria Joana Melo Pereira da Costa. Já aos 20 anos Luís Edmundo fazia parte do grupo simbolista, tendo sido encarregado, por Cardoso Júnior, da direção da Revista Contemporânea, uma dentre as muitas publicações de vanguarda do Simbolismo brasileiro.
De 1899 a 1900, trabalhou na Imprensa, de Alcindo Guanabara, passando em seguida para o Correio da Manhã, que Edmundo Bittencourt acabava de fundar. Foi, durante muitos anos, corretor de companhias francesas de navegação, tendo feito inúmeras viagens marítimas à Europa.
Publicou seu primeiro livro de versos, Nimbus, em 1899, logo seguido de Turíbulos, em 1900, e Turris eburnea, em 1902, reunindo-os, mais tarde, no volume das Poesias (1896-1907). Tornou-se um poeta muito popular. Poesias suas, como o soneto "Olhos tristes", eram declamados nos salões da época. Foi um poeta de cunho impressionista, que misturava elementos do Parnasianismo e do Simbolismo.
Luís Edmundo era um carioca apaixonado de sua cidade. Sentido que o estro poético se lhe esgotara, transferiu o lirismo e o amor ao ritmo para um prosador que se transformaria no grande cronista da cidade. O boêmio e o poeta foram substituídos pelo bibliófilo e pesquisador do passado, buscando temas para as peças de teatro que vivia a escrever. Voltou seu interesse para o século XVIII e imaginou um vasto painel do Rio de Janeiro no tempo dos vice-reis.
Foi a Portugal, pesquisou em arquivos, bibliotecas e conventos de província, depois à Espanha, reunindo material, inclusive iconográfico, para as obras que iria escrever. Encetou a crônica do passado, em O Rio de Janeiro no tempo dos vice-reis e A corte de D. João no Rio de Janeiro, e também da vida de sua cidade no tempo em que a viveu, em O Rio de Janeiro de meu tempo e nas suas Memórias.
