Era filho de Carlos Freire Villalba y Alvim e de Mariana Amélia de Carvalho. Formou-se em medicina pela Faculdade de Medicina da Bahia, em 1887. Seguiu, em 1896 para a França, onde se especializou em Física Médica e trabalhou na equipe de Madame Curie, francesa considerada pioneira nos estudos do Raio-X. De regresso ao Brasil, instalou um consultório de fisioterapia no Rio de Janeiro, com os modernos aparelhos que trouxera da Europa, e tornou-se um dos pioneiros da fisioterapia no Brasil. Fundou e dirigiu a Assistência às Crianças Pobres, o Instituto de Eletricidade, o Instituto de Eletrologia e Radiologia.
Vivendo no Rio de Janeiro, foi um dos primeiros a residir no bairro de Ipanema. Casou-se com Laura Paglia Agostini Alvim, filha de Angelo Agostini, e teve três filhos: Mariana, Álvaro e Laura. Comprou vários terrenos na região, e construiu sua residência onde hoje funciona a Casa de Cultura Laura Alvim, nome de sua filha mais nova, apaixonada pelas artes. Teve apenas 3 netos, pois apenas seu filho Álvaro teve filhos: Ângela Maria Alvim Richard, Álvaro Carlos da Cunha Alvim e Lúcia Maria Alvim Thiele.
Foi membro titular da Academia Nacional de Medicina.
Álvaro Alvim foi pioneiro da eletroterapia, da radiologia e da radioterapia no Brasil. A ele se deve a aplicação prática, no Brasil, das descobertas de Roentgen e processos e equipamentos desenvolvidos com Madame Curie.
Suas pesquisas com materiais radiativos fizeram com que se contaminasse e adoecesse. Foi perdendo os dedos, um a um, em ambas as mãos em virtude de lesões ocasionadas pelos raios X e o rádio. Pouco antes de falecer, já com uma mão amputada, foi condecorado com a Medalha Humanitária, pelo presidente Artur Bernardes. É considerado o Mártir da Ciência Brasileira.
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