Nascido no Rio Grande do Norte, trabalhou como jornalista e advogado durante a juventude, tendo participado da Aliança Liberal na campanha de 1930. Em 1933 fundou o Partido Social Nacionalista (PSN) do Rio Grande do Norte, e alguns anos mais tarde, o Partido Social Progressista de Ademar Pereira de Barros.
Sua candidatura à vice-presidência da república fazia parte do acordo feito por Adhemar para apoiar Getúlio Vargas à presidência da república nas eleições de 1950.
Em 1934 e 1945 foi eleito deputado federal, e em 1950 foi indicado para vice-presidência na chapa de Getúlio Vargas. A 20 de Setembro de 1951 foi agraciado com a Grã-Cruz da Ordem Militar da Torre e Espada, do Valor, Lealdade e Mérito. Com o suicídio de Vargas, em 1954, assumiu a Presidência, exercendo o cargo até novembro de 1955. A 26 de Abril desse ano foi agraciado com a Grã-Cruz da Banda das Três Ordens.
Em novembro de 1955, foi afastado da presidência por motivos de saúde, assumindo em seu lugar o presidente da Câmara, Carlos Luz, este deposto por tentar impedir a posse do presidente eleito Juscelino Kubitschek.
Após a presidência, Café Filho foi ministro do Tribunal de Contas da Guanabara durante toda a década de 1960.
Café Filho foi goleiro do Alecrim Futebol Clube em Natal, clube que até hoje é o único que teve em seu plantel um atleta que chegou ao posto de Presidente do Brasil. Educado na Primeira Igreja Presbiteriana de Natal, foi também o primeiro presidente protestante do Brasil.
Seu governo foi marcante pelas medidas econômicas liberais comandadas pelo economista Eugênio Gudin.
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